基于联吡啶的 CTF 上的单钴位点促进光催化析氧

使用半导体的光催化水分解被认为是利用太阳能生产氢燃料的一种有前景的技术。 由于高能垒和缓慢的动力学，析氧半反应已被证明是光催化整体水分解的瓶颈。 开发高效的光催化剂来促进水氧化是一个巨大的挑战。

与石墨烯氮化碳类似，π堆积共价三嗪骨架（CTF）近年来在光催化水分解领域受到广泛关注。 晶体网络中具有规则通道的完全共轭结构将为有效的载流子传输提供明确的路径并抑制载流子复合。 丰富的氮含量自然会产生非凡的杂原子效应（HAE），它可以影响结构内的电子分布。 此外，CTF的一个明显优势是它们的物理化学性质，例如带隙位置和光活性、通过选择单体、合成策略和助催化剂的引入进行系统调节的可能性。

人们提出了几种提高光催化析氧效率的策略，包括调整供电子苯基单元、提高骨架的结晶度以及将块体材料剥离成超薄纳米片。 然而，大部分的努力都集中在CTF的结构设计或提高载流子转移效率上，而助催化剂在很大程度上被忽视了。 值得注意的是，金属基助催化剂由于其高表面能，很容易聚集形成纳米颗粒，而这种纳米颗粒表面只有一小部分原子可以被视为活性位点，这大大降低了光催化效率。 因此，受单原子催化剂的启发，开发具有适当能带结构的高结晶CTF与单中心助催化剂相结合是实现高性能光催化OER的有效方法。

最近，中国华中科技大学的Bien Tan教授、Xiaoyan Wang教授及其同事提出了一种将单个钴位点锚定到基于联吡啶的共价三嗪框架（CTF-Bpy）以增强光催化析氧的有效策略。 新开发的CTF-Bpy-Co催化剂在光催化析氧性能方面表现出显着改善，初始1小时析氧速率高达3359 μmol g–1 h–1，平均析氧速率高达1503 μmol g–1 h–1 持续 5 小时（λ ≥ 420 nm），超过了大多数报道的多孔有机聚合物。 这种创新方法可以为在不需要牺牲剂的情况下实现光催化整体水分解的卓越性能提供有价值的见解。 结果发表于 催化学报（https://doi.org/10.1016/S1872-2067(23)64552-8）。

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2024-01-31 01:02:00
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